新加坡國立大學(xué)(NUS)的化學(xué)家開發(fā)出了六價光催化共價有機框架(COF)，它可以模擬自然光合作用，生產(chǎn)一種重要的工業(yè)化學(xué)品過氧化氫(H2O2)。
傳統(tǒng)的過氧化氫生產(chǎn)方法是利用蒽醌作為催化劑，將空氣和氫氣轉(zhuǎn)化為過氧化氫，但此過程需要大量能源、昂貴的貴金屬催化劑、高壓氫氣和有害溶劑。
H2O2的人工光合作用類似于自然界的光合作用過程，利用陽光作為能源，以豐富的水和空氣作為原料，為傳統(tǒng)的蒽醌工藝提供了一種可持續(xù)的、有前景的替代方案。
然而，這種人工系統(tǒng)面臨三個關(guān)鍵挑戰(zhàn)：1)電荷載流子生成不足和快速電荷復(fù)合，從而降低了效率;2)可用的催化位點數(shù)量有限，導(dǎo)致生產(chǎn)率低下;3)缺乏向催化位點有效輸送電荷和反應(yīng)物，導(dǎo)致反應(yīng)動力學(xué)緩慢。
由新加坡國立大學(xué)化學(xué)系江東林教授領(lǐng)導(dǎo)的研究團隊構(gòu)想出一種新策略，通過系統(tǒng)設(shè)計π骨架和孔隙，開發(fā)出六價光催化COF，以實現(xiàn)高效的光合作用。這項研究發(fā)表在《自然合成》雜志上。
這些COF是由有機分子通過強共價鍵連接而成的多孔晶體材料。它們固有的靈活性使其成為構(gòu)建光催化劑的理想平臺。研究人員創(chuàng)造了一種新型供體-受體骨架光催化劑，在光照下，它們會轉(zhuǎn)化為具有密集催化位點的催化支架，用于氧還原和水氧化。
這些光催化劑具有空間隔離的供體和受體柱，用于空穴和電子分離，以防止電荷復(fù)合并實現(xiàn)快速電荷傳輸。此外，光催化COF的孔壁被設(shè)計成親水性，以促進水和溶解氧通過一維通道通過毛細管效應(yīng)到達催化位點。
COF僅利用水、空氣和光即可作為光催化劑生產(chǎn)H2O2，并達到了令人印象深刻的指標：生產(chǎn)率為7.2mmolg–1h–1，最佳表觀量子產(chǎn)率為18.0%，在浴反應(yīng)器中太陽能到化學(xué)的轉(zhuǎn)換效率為0.91%。
當(dāng)它們被整合到流動反應(yīng)器中后，它們在環(huán)境條件下可持續(xù)生產(chǎn)超過15升的純H2O2溶液，并證明了兩周內(nèi)的運行穩(wěn)定性。
江教授表示：“這項工作凝聚了我們在COF領(lǐng)域近二十年的共同努力，最終開發(fā)出新型光催化劑，有效地解決了兩個基本但艱巨的挑戰(zhàn)：同時高效地將電荷和物質(zhì)輸送到催化位點。本文提出的突破標志著人工光合作用領(lǐng)域一個令人信服和范式轉(zhuǎn)變的進步。”
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