氨是氮肥的原料，因此對(duì)社會(huì)的可持續(xù)發(fā)展至關(guān)重要。
Fe或Ru催化的工業(yè)氨合成在高溫高壓下進(jìn)行，CO2排放量巨大。開發(fā)能夠在溫和條件下合成氨的高效催化劑非常重要。
近日，由中國(guó)科學(xué)院(CAS)大連化學(xué)物理研究所(DICP)陳平教授和丹麥技術(shù)大學(xué)(DTU)Tejs Vegge教授領(lǐng)導(dǎo)的聯(lián)合研究小組發(fā)現(xiàn)，三元復(fù)合氫化物釕和堿(堿土)金屬(即Li4RuH6和Ba2RuH6)在溫和條件下催化氨合成表現(xiàn)良好。
這項(xiàng)研究于 11 月 18 日發(fā)表在Nature Catalysis上。
他們發(fā)現(xiàn)，在溫和條件下實(shí)現(xiàn)高效氨合成的關(guān)鍵在于三元配位氫化物中心獨(dú)特的構(gòu)型和功能機(jī)制，這與傳統(tǒng)的Ru基催化劑不同。
在三元?dú)浠锎呋w系中，N2在富電子 [RuH6] 陰離子中心上經(jīng)歷了非離解活化，通過(guò)氫參與介導(dǎo)電子和質(zhì)子轉(zhuǎn)移，以及鋰或 Ba 陽(yáng)離子穩(wěn)定 NxHy物種，導(dǎo)致具有優(yōu)異動(dòng)力學(xué)的氨生產(chǎn)。
因此，三元復(fù)合氫化物的所有組分的協(xié)同作用使反應(yīng)路徑具有窄的能量跨度，從而有利于溫和條件下的氨生產(chǎn)。
“這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)和開發(fā)高效催化劑以解決動(dòng)力學(xué)穩(wěn)定分子的轉(zhuǎn)化開辟了一條途徑，”陳教授說(shuō)。
該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委員會(huì)、青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)和黃家強(qiáng)教育基金會(huì)的支持。
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