當(dāng)有機分子吸收一個光子，然后將該光能一分為二時，就會發(fā)生單線態(tài)裂變——這種加倍效應(yīng)有可能提高太陽能電池的光收集效率，前提是產(chǎn)生的電子能夠被正確收集。
康奈爾大學(xué)領(lǐng)導(dǎo)的研究小組利用超快激光光譜仔細研究了裂變過程中的一個關(guān)鍵中間狀態(tài)，即三重態(tài)對態(tài)，并發(fā)現(xiàn)在某些分子中，可以通過一種極其簡單的技術(shù)直接生成中間態(tài)——實際上就是沒有單重態(tài)的單重態(tài)裂變。
領(lǐng)導(dǎo)該團隊的藝術(shù)與科學(xué)學(xué)院化學(xué)與化學(xué)生物學(xué)助理教授AndrewMusser表示：“這種一舉兩得的做法是讓太陽能電池性能大大提升的一種非常有意義的方法，但是自20世紀60年代以來，人們一直認為必須先激發(fā)一個電子，然后慢慢地產(chǎn)生兩個電子。”
“我們可以在實驗數(shù)據(jù)中直接看到，不需要從單線態(tài)開始，可以直接激發(fā)這兩個電子。”
該團隊的論文《糾纏三重態(tài)對的相干光激發(fā)》于6月19日發(fā)表在《自然化學(xué)》雜志上。該論文的共同主要作者是博士后研究員JunoKim和博士生DavidBain。
Musser的研究小組研究有機材料中光與物質(zhì)之間的相互作用，目的是改善其性能。其中一種材料是五苯并苯，這是一種由五個相連的苯環(huán)組成的碳氫化合物。
幾年前，該團隊的博士后研究員、現(xiàn)為韓國首爾延世大學(xué)教授的WoojaeKim注意到他們的一個分子樣本中出現(xiàn)了無法解釋的異常。在其吸收光譜中，一個本不應(yīng)該吸收光子的區(qū)域出現(xiàn)了一個微弱的尖峰。
“這種小細節(jié)通常很容易被忽視，但我很幸運能有像Woojae這樣一絲不茍的科學(xué)家來做這項工作，”Musser說。“他意識到有些已發(fā)表的論文中提到了這一特征，但他們在其他材料中卻完全忽略了它。
“它處于一個可疑區(qū)域，我們開始認為它與我們感興趣的三重態(tài)對狀態(tài)有關(guān)，即單重態(tài)裂變。我們一直認為它是‘黑暗的’，無法吸收光。但也許它畢竟不是那么黑暗。”
研究人員組裝了不同的并五苯衍生物，并對其進行了各種超快激光光譜技術(shù)研究，以查看是否能夠為這種異?，F(xiàn)象建立一個普遍的原理，最終將其歸因于三重態(tài)對狀態(tài)。
“為了進行這些測量，我們必須設(shè)計和建造自己的裝置，實際上是一臺超高速攝像機，”貝恩說。“為了能夠看到光子被吸收時發(fā)生的非常快速的過程，我必須學(xué)會產(chǎn)生短于10飛秒的光脈沖。但這樣我們就可以清楚地檢測到三重態(tài)對狀態(tài)的直接產(chǎn)生時間，并最終在幾種不同的分子中對這種行為進行基準測試。”
通常，當(dāng)光子被分子吸收時，單個電子會被激發(fā)。然而，當(dāng)直接產(chǎn)生三重態(tài)時，兩個電子會以相同的方式同時被激發(fā)。通過觀察哪些分子產(chǎn)生了三重態(tài)，哪些沒有，研究人員能夠提取出一些使這種現(xiàn)象發(fā)生的設(shè)計規(guī)則。
他們確定，其中的“神奇”因素就是所謂的對稱電荷共振態(tài)，這是量子力學(xué)的一個特征，在這種狀態(tài)下，交換電子的分子開始更強烈地相互作用。
“這是材料光物理特性的一個絕佳例子，它超出了我們對經(jīng)典力學(xué)(基本上是單電子圖像)的理解，”JunoKim說。“當(dāng)我們將這種神奇成分的量子力學(xué)概率考慮進去時，完全出乎意料的新行為就會出現(xiàn)。”
現(xiàn)在，研究人員能夠設(shè)計出直接從基態(tài)光激發(fā)中間三重態(tài)對的效果。其好處不僅限于太陽能電池。由于電子的自旋態(tài)是糾纏的，單重態(tài)裂變可能被用作量子信息科學(xué)和量子計算的平臺。
“這項研究的奇妙之處在于，我們發(fā)現(xiàn)了一種方法，通過分子設(shè)計來規(guī)避限制我們在材料光物理學(xué)領(lǐng)域所做事情的選擇規(guī)則，”穆瑟說。
“這讓我們能夠?qū)⑦@些舊材料和眾所周知的現(xiàn)象轉(zhuǎn)變?yōu)樾碌膽?yīng)用，因為我們并不總是需要遵循規(guī)則。它們更像是指導(dǎo)方針。”
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