固態(tài)核磁共振 (NMR) 光譜——一種測量暴露在強磁場中的無線電波的一些原子核發(fā)射的頻率的技術(shù)——可用于確定化學(xué)和 3D 結(jié)構(gòu)以及分子動力學(xué)和材料。
然而，分析中一個必要的初始步驟是所謂的化學(xué)位移分配。這涉及將 NMR 光譜中的每個峰分配給所研究的分子或材料中的給定原子。這可能是一項特別復(fù)雜的任務(wù)。通過實驗分配化學(xué)位移可能具有挑戰(zhàn)性，并且通常需要耗時的多維相關(guān)實驗。通過與實驗化學(xué)位移數(shù)據(jù)庫的統(tǒng)計分析進(jìn)行比較分配將是一種替代解決方案，但沒有這樣的分子固體數(shù)據(jù)庫。
包括 EPFL 教授 Lyndon Emsley、磁共振實驗室負(fù)責(zé)人、計算科學(xué)與建模實驗室負(fù)責(zé)人 Michele Ceriotti和博士生 Manuel Cordova在內(nèi)的一組研究人員決定通過開發(fā)一種分配 有機(jī)物核磁共振譜的方法來解決這個問題。直接從其 2D 化學(xué)結(jié)構(gòu)中概率性地推斷出晶體。
他們首先通過將劍橋結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)庫 (CSD)(一個包含超過 200,000 個三維有機(jī)結(jié)構(gòu)的數(shù)據(jù)庫)與ShiftML(一種他們之前共同開發(fā)的機(jī)器學(xué)習(xí)算法)相結(jié)合，創(chuàng)建了自己的有機(jī)固體化學(xué)位移數(shù)據(jù)庫。用于直接從分子固體結(jié)構(gòu)預(yù)測化學(xué)位移。
ShiftML 最初在 2018 年的 Nature Communications 論文中描述，使用 DFT 計算進(jìn)行訓(xùn)練，但隨后可以對新結(jié)構(gòu)進(jìn)行準(zhǔn)確預(yù)測，而無需執(zhí)行額外的量子計算。雖然達(dá)到了 DFT 精度，但該方法可以在幾秒鐘內(nèi)計算出具有約 100 個原子的結(jié)構(gòu)的化學(xué)位移，與當(dāng)前的 DFT 化學(xué)位移計算相比，計算成本降低了 10,000 倍。該方法的準(zhǔn)確性不取決于所檢查結(jié)構(gòu)的大小，并且預(yù)測時間與原子數(shù)呈線性關(guān)系。這為在以前不可行的情況下計算化學(xué)位移奠定了基礎(chǔ)。
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