單原子材料對(duì)氧化劑有較好的活化作用。石墨氮化碳(CN)具有納米片結(jié)構(gòu)排列、表面積可調(diào)、生物相容性好、在惡劣環(huán)境下的高穩(wěn)定性，可作為自由基約束的載體材料。同時(shí)，其豐富的氮可以為金屬離子的嵌入提供理想的位點(diǎn)，形成獨(dú)特的配位結(jié)構(gòu)和電子構(gòu)型。因此，金屬原子固定在氮化碳納米片上可以限制污染物附近的自由基，有效提高類芬頓催化效率。
在這項(xiàng)研究中，研究人員提出了一種具有廣譜通用性的熱解配位聚合預(yù)組裝策略。他們將單個(gè)原子錨定在氮化碳納米片上，并展示了類似芬頓催化的多功能性。
作為概念驗(yàn)證，SA-Cu-CN被選為四環(huán)素(TC)降解和機(jī)理闡述的模型材料。SA-Cu-CN的類芬頓催化活性可比對(duì)照材料高一到兩個(gè)數(shù)量級(jí)。
EPR分析和淬滅實(shí)驗(yàn)表明，羥基自由基和硫酸根自由基生成的催化體系對(duì)TC的降解起著至關(guān)重要的作用。將UPLC-MS分析與DFT理論計(jì)算相結(jié)合，分析并表征了TC的降解途徑和產(chǎn)物毒性。SA-Cu-CN類芬頓催化劑表現(xiàn)出很強(qiáng)的深度有機(jī)污染物處理能力。
此外，采用相同的制備方法合成了一系列單原子催化劑，如SA-Fe-CN、SA-Co-CN和SA-Mn-CN。它們都表現(xiàn)出良好的芬頓式催化活性。
該研究對(duì)類芬頓催化劑的開(kāi)發(fā)及其在水處理中的應(yīng)用具有重要意義，該論文的第一作者楊丹丹表示。
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