單原子材料對氧化劑有較好的活化作用。石墨氮化碳(CN)具有納米片結構排列、表面積可調、生物相容性好、在惡劣環(huán)境下的高穩(wěn)定性,可作為自由基約束的載體材料。同時,其豐富的氮可以為金屬離子的嵌入提供理想的位點,形成獨特的配位結構和電子構型。因此,金屬原子固定在氮化碳納米片上可以限制污染物附近的自由基,有效提高類芬頓催化效率。
在這項研究中,研究人員提出了一種具有廣譜通用性的熱解配位聚合預組裝策略。他們將單個原子錨定在氮化碳納米片上,并展示了類似芬頓催化的多功能性。
作為概念驗證,SA-Cu-CN被選為四環(huán)素(TC)降解和機理闡述的模型材料。SA-Cu-CN的類芬頓催化活性可比對照材料高一到兩個數(shù)量級。
EPR分析和淬滅實驗表明,羥基自由基和硫酸根自由基生成的催化體系對TC的降解起著至關重要的作用。將UPLC-MS分析與DFT理論計算相結合,分析并表征了TC的降解途徑和產物毒性。SA-Cu-CN類芬頓催化劑表現(xiàn)出很強的深度有機污染物處理能力。
此外,采用相同的制備方法合成了一系列單原子催化劑,如SA-Fe-CN、SA-Co-CN和SA-Mn-CN。它們都表現(xiàn)出良好的芬頓式催化活性。
該研究對類芬頓催化劑的開發(fā)及其在水處理中的應用具有重要意義,該論文的第一作者楊丹丹表示。
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