近日，中國科學(xué)院中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)曾杰教授課題組構(gòu)建了穩(wěn)定的單中心銅配位聚合物，大大提高了乙烯生產(chǎn)效率二氧化碳的單原子催化電還原。這項工作發(fā)表在NatureCommunications上。
單中心催化劑由于其結(jié)構(gòu)清晰、利用率高和選擇性高等優(yōu)點而備受關(guān)注。普遍認為銅顆粒催化CO2還原成聚碳酸酯產(chǎn)品，而銅單原子催化劑催化CO2還原成甲烷。
據(jù)報道，一些單原子催化劑在電化學(xué)過程中容易團聚形成銅顆粒，從而產(chǎn)生聚碳酸酯產(chǎn)品。然而，目前尚不清楚如何設(shè)計穩(wěn)定的單位點催化劑用于合成CO2電還原過程，同時有效催化碳-碳偶聯(lián)。
在這項研究中，研究人員構(gòu)建了一種穩(wěn)定的單中心銅配位聚合物(Cu(OH)BTA)，以通過電還原CO2實現(xiàn)高效的碳-碳偶聯(lián)過程。
結(jié)構(gòu)分析表明，配位聚合物具有相鄰的周期性銅位點，在合適的銅-銅距離下，碳-碳偶聯(lián)發(fā)生，不會因中間體的吸附而破壞催化劑結(jié)構(gòu)，實現(xiàn)多碳產(chǎn)物的高效合成。穩(wěn)定的單中心催化劑。
流通池中二氧化碳的電還原表明，與銅金屬相比，多碳產(chǎn)品的法拉第效率有了很大提高。膜電極反應(yīng)電池性能評價進一步證明了Cu(OH)BTA優(yōu)異的CO2電催化性能。
原位X射線吸收光譜和原位拉曼光譜等一系列表征表明，這種配位聚合物溫和的局部環(huán)境在電催化CO2還原過程中保持了結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。鄰近的銅位點為活性中心提供了適合碳-碳偶聯(lián)過程的距離，并促進了關(guān)鍵吸附中間體(*OCCHO)的形成。
該研究為設(shè)計分子穩(wěn)定的CO2活化轉(zhuǎn)化催化劑提供了新的思路。
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